Marie Boßhart-Demergel gründet den Verein mit Unterstützung u.a. der PädagogInnen Marie Schwarz und Josef Lindl. Die konstituierende Generalversammlung findet am 28. Oktober 1888 statt und Marie Glassner wird die erste Präsidentin (allerdings nur für ein Jahr). Nachdem die Stelle über drei Jahre vakant ist, folgt ihr Marie Boßhart-Demergel. Ziel des Vereins ist es, den Bildungsstand der Frauen und Mädchen zu heben und ihnen neue und qualifiziertere Berufsarten zu erschließen, indem eine vollwertige Mädchenmittelschule eingerichtet wird, deren Abschluß den Zugang zur Universität erlaubt.
Bereits 1890 wird dem Österreichischen Reichsrat auf Anregung des Vereins und mit der Unterschrift von fünf weiteren Vereinen (Wiener Hausfrauenverein, Verein der Lehrerinnen und Erzieherinnen, Pensionsverein der provisorischen und privaten Lehrerinnen, Verein der Schriftstellerinnen und Künstlerinnen, Musikpädagogischer Verein der Musiklehrerinnen) eine Petition vorgelegt, in dem um die Zulassung von Frauen zum Universitätsstudium ersucht wird. 1892 ist es dann soweit: die erste gymnasiale Mädchenschule wird in den Räumlichkeiten des Pädagogiums (Wien I, Hegelgasse 12) gegründet und damit der Grundstein für dieses Ziel gelegt. Außerdem kämpft der Verein um eine Reform der bis dahin vorwiegend schöngeistig orientierten Mädchenlyzeen.
Im Vereinsorgan "Jahresbericht" veröffentlichte Vorträge, wie z.B. der österreichischen Augenärztin Rosa Kerschbaumer "Über die ärztliche Berufsbildung und Praxis der Frauen", des Juristen und Landtagsabgeordneten Edmund Bernatzik über "die Zulassung der Frauen zu den juristischen Studien" sollen das Bewußtsein für die Vereinsziele und den Diskurs darüber fördern. Außerdem werden Veranstaltungen organisiert, wie z.B. die Ehrenfeier für die Weltreisende Ida Pfeiffer am 27. April 1892, die in der Folge auch ein Ehrengrab auf dem Wiener Zentralfriedhof bekommt.
Die 1920er Jahre stellen den Verein vor gravierende finanzielle Probleme. Wie aus den im Österreichischen Staatsarchiv vorhandenen Vereinsakten hervorgeht, werden zahlreiche Ansuchen um Subventionen, Notstandshilfen, Lehrerunterstützungen gestellt und Umterstützungsbriefe an Private geschrieben. In den 1930er Jahren werden die Vereins-Schulen weitgehend verstaatlicht und die LehrerInnen in den Bundesdienst übernommen. 1939 erfolgt - nach Übergabe des Gesamtvermögens an den Staat - die Auflösung und Löschung des Vereins.