Hier spielt die Musik: Die Musiksammlung ist Österreichs größtes Musikarchiv und moderne wissenschaftliche Gebrauchsbibliothek in einem. Musikhandschriften, Musikdrucke, Textbücher von Opern und Vokalwerken, musikwissenschaftliche Literatur, Tonträger sowie die Nachlässe bedeutender österreichischer KomponistInnen werden hier verwahrt und für die Benützung erschlossen.

Die etwa 51.000 Musikhandschriften, unter denen sich Originale von Joseph Haydn, Wolfgang Amadeus Mozart, Ludwig van Beethoven, Franz Schubert und Anton Bruckner befinden, stellen den historisch bedeutsamsten Bestand dar. Großformatige Chorbücher dokumentieren die liturgische Praxis des späten Mittelalters, zahlreiche Kopistenschriften, insbesondere Materialien der Wiener Hofmusikkapelle und historische Theater- und Kirchenarchive, bieten Quellenmaterial zur Musikgeschichte. Darüber hinaus werden in der Musiksammlung Nachlässe von österreichischen KomponistInnen und InterpretInnen verwahrt und erschlossen.

Die gesamte Musikgeschichte, in besonderem Maße aber die Musikgeschichte Österreichs, wird durch 130.000 Musikdrucke repräsentiert. Am bedeutendsten ist dabei die Sammlung Anthony van Hoboken, die mit ihren ca. 8.000 Erst- und Frühdrucken zu den erstrangigen Kollektionen weltweit zählt.

Quellenmaterial zum Musiktheater in Geschichte und Gegenwart, insbesondere zur Oper des Barock, bietet die ca. 8.000 Stücke umfassende Textbuchsammlung. Daneben stehen rund 70.000 Bände Sekundärliteratur zum Fachbereich Musik zur Verfügung. Mit etwa 18.000 Schallplatten und CD’s sowie ca. 4.000 Tonbändern dokumentiert die Musiksammlung schließlich die österreichische Musikgeschichte zum Nachhören.